一氧化碳在超高空速條件下實現高速生成

      中國科學院大連化學物理研究所研究員、中國科學院院士包信和，中國科學院大連化學物理研究所研究員傅強團隊，在反應誘導(dǎo)催化劑結構動态演變(biàn)研究中取得新進展，發現Mo基催化劑在逆水煤氣變換（RWGS）反應中能夠原位碳化，形成碳化钼活性結構，從而顯著增強該反應的催化反應活性，在超高空速條件下實現瞭(le)一氧化碳的高速生成。相關研究成果近日發表於(yú)《德國應用化學》。

      催化反應過程中往往伴随著(zhe)催化劑結構的動态演變，從而改變反應活性、選擇性和穩定性。近年來，該團隊在氣氛誘導催化表界面動态演變的研究中取得系列進展，發現反應氣氛可誘導金屬或氧化物催化劑的動态分散與活化等，並(bìng)顯著增強催化反應性能。

      研究人員(yuán)在MoO₃催化劑中引入插層(céng)氫，形成瞭(le)H_xMoO_y，促進氧化钼還原爲金屬Mo，金屬Mo在RWGS反應中可以原位碳化並(bìng)形成高活性碳化钼結構(gòu)，進而增強RWGS反應活性。研究結果表明，催化劑表面性質與反應微環境影響瞭(le)碳化過(guò)程，O/Mo比越低，越有利於(yú)碳化；反應中二氧化碳轉化率越高，産物一氧化碳分壓越高，越有利於(yú)碳化。碳化顯著增強瞭(le)二氧化碳吸附與活化，從而提升瞭(le)RWGS反應活性，在優化的反應條(tiáo)件下，這個(gè)可得到7544.6 mmol·gcatal^-1·h^-1 的一氧化碳生成速率，甚至高於貴金屬催化劑。在100小時的穩定性測試中，僅觀察到2.3%的最小失活率。